Подлинным украшением собрания музея является скульптурный «Портрет великой княжны Ольги Николаевны», выполненный Иваном Петровичем Витали (1794-1855) (Гипс. 70х52,5х27, поступил из ГРМ). «Романтический идеалист», по определению Н.Н. Врангеля, в 1818 г. он открыл в Москве собственную мраморную мастерскую. Совместно со скульптором И.Т. Тимофеевым участвовал в декоративном оформлении Триумфальных ворот, сооруженных в честь победы в Отечественной войне 1812 года (1829—1834, бронза, листовая медь).
В 1841 г. Витали переехал в Санкт-Петербург. Здесь до 1854 г. он создал свыше трехсот статуй и рельефов, включая скульптуру внутренних и наружных дверей, сводов и барабана главного купола Исаакиевского собора. В 1850 г. Витали был назначен почетным скульптором Эрмитажа без жалованья.
Оценивая творчество И.П. Витали, Н.Н. Врангель писал, что тот «реально воплотил в живые формы свои visions antiques». Это наглядно подтверждает и антикизированный бюст-герма великой княжны Ольги Николаевны (1822-1892), (оригинал хранится в Эрмитаже). Модель портрета Витали создал в 1844 г. (в собрании ГРМ хранится гипсовый бюст великой княжны, подписанный скульптором и датированный 1844 г.).
Данный портрет, очевидно, некогда принадлежал императрице Александре Федоровне, а после ее смерти в 1860 г. был «отдан государю», то есть императору Александру II, старшему брату Ольги Николаевны. Портрет хранился в библиотеке Александра II в Зимнем дворце. Его можно видеть на акварели Эдуарда Петровича Гау (1907-1887), запечатлевшего вид библиотеки в 1871 г. (ГЭ). («Виды залов Зимнего дворца. Библиотека императора Александра II»). Вместе с портретами сестер, великой княгини Александры Николаевны также работы Витали, и великой княгини Марии Николаевны работы немецкого скульптора Х.Д. Рауха, портрет Ольги Николаевны был установлен на одном из столов библиотеки.